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福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 湊 淳一*; 山田 裕久*
American Mineralogist, 89(11-12), p.1728 - 1734, 2004/11
シュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が酸性条件下におけるAs(V)濃度の関数としたバッチ収着実験と結晶学的考察から検討された。シュベルトマナイトの結晶構造シミュレーションから、シュベルトマナイトのAs(V)収着のための潜在的な表面サイトは、幾つかの配位環境の異なる表面水酸基及び表面硫酸基であることが推測された。バッチ収着実験から、As(V)イオンは表面吸着硫酸基及び表面に配位する構造由来の硫酸基と選択的に配位子交換を行うことでシュベルトマナイトに収着されることが示唆された。また、As(V)は表面吸着硫酸サイトに対しては単座的に配位子交換を行い、構造由来硫酸サイトに対しては二座的に配位子交換を行うことが示唆された。さらに実験結果から見積もられた配位子交換反応の平衡定数は実験結果をうまく再現した。
福士 圭介*; 佐々木 美和*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 天野 光; 池田 穂高*
Applied Geochemistry, 18(8), p.1267 - 1278, 2003/08
被引用回数:220 パーセンタイル:95.9(Geochemistry & Geophysics)西ノ牧廃鉱山では、鉱滓周辺の水は酸性でヒ素を多く含んでいる。しかし、下流のヒ素濃度は自然に減少する。このような自然浄化の機構を研究するために、河川水と沈殿物を採取した。試料はXRD, IR, ICP-MS及びイオンクロマトにより分析した。沈殿物については選択的抽出法による分析も行った。得られた結果を地球化学コードによる解析結果と比較検討した。パイライトとリアルガーの酸化により放出されたFe(II)は、バクテリアの酸化作用によりFe(III)となりシュベルトマナイトを生成する。シュベルトマナイトのような水酸化鉄はヒ素に対して大きい収着能を示す。この反応により下流の河川水中ヒ素濃度はバックグラウンドレベルまで下がり、沈殿物のヒ素濃度は60mg/gまで上昇する。したがって、ヒ素はシュベルトマナイトの生成により効果的に河川水から除去され自然浄化されることがわかった。
福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之
Environmental Science & Technology, 37(16), p.3581 - 3586, 2003/07
被引用回数:71 パーセンタイル:79.91(Engineering, Environmental)25C,酸性条件下(pH3.3-3.4)において、溶液As(V)濃度の関数としたバッチ式収着実験によりシュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が調査された。反応溶液と反応固体のキャラクタリゼーションから、As(V)収着機構はシュベルトマナイト中の固相SOと溶液のAs(V)との配位子交換であることが認められた。この配位子交換は2つの異なる機構を含む。すなわち、表面サイトに配位するSOとAs(V)の配位子交換,表面サイトから構造内へのAs(V)の移動、そして構造内SOとAs(V)の配位子交換である。As(V)収着とSO放出の交換比率及びシュベルトマナイト中におけるSOの配位環境の性質から、モノデンテートAs(V) 配位は表面サイトにおこり、バイデンテート・バイニュークリアAs(V) 配位は構造内サイトに起こることが推測された。これらの異なる反応サイトを考慮した収着モデリングは実測されたAs(V)収着現象をうまく表現した。